近日，东华理工大学江西省质谱科学与仪器重点实验室研究团队成员王双龙博士在国际知名期刊《Advanced Energy Materials》（中科院1区Top，IF=27.8）发表了封面文章，这标志着该团队在微水滴气液界面自发氧化还原反应领域的研究取得重要进展。

该文章首次报道了常温常压下无需任何催化剂、纳米材料等情况下，利用质谱的离子源产生微液滴构建了微气液界面。在微气液界面，作者发现水中的OH-可以自发地释放出电子，将空气中CO2转化为甲酸（FA），且微液滴中的铜离子有助于FA产量增加4000倍。这表明微液滴可能在生命起源之前的时代就为非生物还原反应提供了反应器，以非酶生产能力将大气中的CO2合成为有机分子，并通过密度泛函理论（DFT）计算了各步骤的ΔG值进行理论预测。

图1 微气液界面二氧化碳直接合成甲酸机理（左），AEM杂志封面图（右）

此外，作者还发现在微水滴界面电子可自发从OH^-转移到空气中的O₂，形成多种活性氧自由基（ROS）如:•OH (230.25 μM/min)、H₂O₂ (152.5 μM/min)和¹O₂ (•O2, 0.11 μM/min)。作者利用此过程产生的ROS去除环境中的有机污染物（罗丹明B（RhB）、亚甲蓝、尼罗蓝和荧光素），研制的离子源阵列雾化装置可增加ROS产量，能够在4小时内完全降解2mL 100μg/mL溶液中的RhB。此方法无需任何特殊外源材料（催化剂、纳米材料、紫外光、有机化学试剂），在常温常压下仅以水为原料制备了真正绿色的ROS，此部分研究内容已在国际著名期刊《Journal of Cleaner Production》（中科院1区Top，IF=11.1）发表。

                                                         图2 微气液界面ROS产生机理

    据悉，《Advanced Energy Materials》是能源收集、转换和储存类公认的国际顶级期刊。《Journal of Cleaner Production》是环境化学、环境修复以及环境保护类公认的国际顶级期刊。（文/图 詹梅香）